金属-有机框架材料(Metal-Organic Frameworks, MOFs)是由有机配体与金属原子或原子簇以配位键相连接,自组装形成的具有周期性网络结构的类沸石材料。由于具有超高的比表面和孔隙率、灵活的骨架结构可设计性等特点,MOFs材料在气体吸附、分离、非均相催化等领域显示出巨大的应用前景。然而,尽管MOFs材料的种类众多,但是目前报道的绝大多数MOFs材料以微孔为主(< 2 nm),其微孔内高的分子扩散阻力严重影响了其在许多领域的应用。此外,其功能化活性位点也有待进一步丰富,拓展其功能化应用,特别是在非均相催化领域。
常刚刚博士提出一种利用竞争性配位同步实现多功能、多级孔MOFs材料构建的新策略。本方法巧妙的利用四氟硼酸盐(M(BF4)x, 其中M为金属位点)在不牺牲结构稳定性的情况下,在微孔MOFs材料中同步实现缺陷介孔和功能化,在CO2的环氧化加成制备高附加值产品中展现出优异的催化性能。此外,本工作还通过第一性原理计算方法阐明了其缺陷介孔的形成机理,并且该方法在其它类型的MOFs材料中也具有一定的普适性,为功能化多级孔MOFs材料的构建提供了一种新的思路!
论文链接https://doi.org/10.1002/adma.201904969,该论文第一单位为武汉理工大学,研究生马晓晨为该论文的共同第一作者,材料复合新技术国家重点实验室阳晓宇教授和美国德州大学圣安东尼奥分校陈邦林教授为该论文的共同通讯作者。同时该工作还得到湖北大学、中科院武汉物数所等单位的支持。
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