近日,山西大学化学化工学院杨恒权教授团队在连续流动仿生串联催化合成手性化学品方面取得新进展,研究以“A supraparticle-based biomimetic cascade catalyst for continuous flow reaction”为题发表在国际重要学术期刊《自然通讯》(Nat. Commun. 2022, 13: 5935)。
连续流动串联催化是实现绿色高效过程的重要途径。然而,目前工业上主要技术瓶颈在于难以制备具有多活性中心、高稳定性、高选择性、高强度的毫米球催化剂。针对这些问题,研究团队借鉴仿生学原理,以“liquid marble”为限域空间,在其内部组装二氧化硅纳米粒子,制备了具有多级孔道、不同尺寸、机械强度高达18.5 N的毫米球超颗粒(Supraparticles),实现了内部结构及性能的调控。利用该方法将不同催化活性(例如负载金属钯和负载生物酶)纳米颗粒制组装成超颗粒串联反应催化剂,该催化剂可直接填充在固定床反应器中进行连续流动反应,在酮加氢-酯交换、胺外消旋化-动力学拆分串联反应中,相对于传统的物理混合催化剂,该超颗粒串联催化剂的活性、选择性和光学纯度均明显提高,且连续流动反应200~500小时后仍保持较高的催化选择性和活性。研究表明,优异的催化性能归因于不同催化活性中心既空间隔离又保持临近距离。该研究工作为设计工业手性串联反应催化剂提供了新思路,将推动手性串联催化向实用化水平上发展。
该论文第一作者是我校博士研究生郭晓苗和薛楠,通讯作者是杨恒权教授。该项工作得到国家自然科学基金委杰青项目、重点项目及企业合作项目等资助。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-33756-1
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