山大团队在零维非铅Cs2SnCl6钙钛矿的激发态能量调控方面取得新进展

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山大团队在零维非铅Cs2SnCl6钙钛矿的激发态能量调控方面取得新进展

来源：山东大学 2023-08-16

导读：近日，山东大学前沿交叉科学青岛研究院新能源材料超快动力学研究团队在非铅金属卤化物钙钛矿的功能调控方面取得重要进展。该团队通过控制Cs2SnCl6钙钛矿主体中的Te4+离子掺杂浓度，成功地对该材料中的激发态电子微化学环境进行改性，进而实现了钙钛矿材料的光致发光和光催化CO2还原功能的调控。相关研究成果以“Cs2SnCl6: To Emit or to Catalyze? Te4+IonCalls the Shots”为题发表在Advanced Science上（中科院一区Top；IF = 15.1）。山东大学是该论文的第一完成单位，前沿交叉科学青岛研究院博士研究生魏海文为该论文的第一作者，刘锋研究员为该论文的通讯作者。

作为新一代半导体材料，非铅金属卤化物钙钛矿具有低毒性和优异的光学特性，是目前最具潜力的几种太阳能转换材料之一。深入认识和改性钙钛矿材料对解决能源、环境危机，实现“双碳”战略目标具有重要意义。

不同于其它非铅钙钛矿，Cs₂SnCl₆具有优异的水稳定性。然而，该材料中的本征偶极跃迁禁阻、较宽的光学带隙和体相缺陷等都严重限制了其进一步太阳能转化利用。该团队通过调控前驱体中Te⁴⁺离子的浓度，合成了一系列Te掺杂/合金化的Cs₂SnCl₆钙钛矿。研究发现，Te⁴⁺离子的引入打破了Cs₂SnCl₆主体材料中的偶极跃迁禁阻效应，当Te⁴⁺离子浓度较低时（~5%），主体材料中的电子局域程度增强，产生了基于自陷态激子发光机理的黄光发射；进一步增加Te⁴⁺离子浓度至~50%时，主体材料中的电子离域、电荷分离和转移能力得到增强，使其表现出良好的光催化CO₂还原性能。此外，该团队通过改进合成方法，降低了材料中的体相缺陷浓度，抑制了非辐射复合过程，从而进一步提高了材料的光致发光和光催化CO₂还原性能。

上述工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东省海外优青和山东大学齐鲁青年基金的联合资助。

原文链接：Cs2SnCl6: To Emit or to Catalyze? Te4+ Ion Calls the Shots - Wei - Advanced Science - Wiley Online Library

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来源：山东大学 2023-08-16