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高鹏教授团队在Nature Communications发表Cu单原子合金助力动力学匹配的C-N偶联合成尿素研究成果

来源：杭州师范大学      2023-11-09
导读：近日，杭州师范大学材料与化学化工学院高鹏教授团队在电化学C-N偶联方面取得新进展，相关研究成果以题为“Kinetically matched C–N coupling toward efficient urea electrosynthesis enabled on copper single-atom alloy”发表于国际知名期刊Nature Communications（IF=16.6）上。
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由可再生电能驱动的CO2和NO3- 发生C-N偶联合成尿素是工业Bosch-Meiser尿素工艺的一种潜在替代方案。然而，CO2和NO3-还原反应中不匹配的动力学以及共电解中C-和N-物种的复杂性使得C-N偶联定向合成尿素具有极大挑战性，导致低的尿素产率和法拉第效率。
有鉴于此，该团队设计、合成了负载型铜单原子合金催化剂，通过调控Cu掺杂量和Pd4Cu1/FeNi(OH)2界面来调控C-和N-还原动力学，实现C-和N-还原动力学最优匹配。结果表明，Pd4Cu1-FeNi(OH)2复合催化剂实现了436.9 mmol gcat.-1 h-1的尿素产率，法拉第效率高达66.4%，以及1000 h的超长循环稳定性。原位谱学和理论计算结果表明，Pd晶格中原子级分散的Cu原子促进了NO3-深度还原到*NH2，Pd-Cu双位点降低了C-N偶联的能垒。该工作为今后设计、合成高效C-N偶联电催化剂提供了新的设计思路。
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研究发现，在Pd晶格中引入原子级分散的Cu原子后可以极大地促进中间物种*NO2向NH3的转化，同时可以抑制*CO从催化剂表面脱附。在Pd晶格中引入原子级分散的Cu原子之后，*NH2的生成速率逐渐增大，*CO的生成速率逐渐减小，最终达到动力学匹配，在Cu单原子合金表面，*NH2和*CO的生成速率之比达到了1.5:1，与理论值（2:1）接近。
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该论文共同第一作者为杭州师范大学2020级硕士生徐梦秋和浙江工业大学毋芳芳博士，通讯作者为杭州师范大学叶伟博士，高鹏教授，陈靓博士和哈尔滨工业大学吴晓宏教授。研究工作得到了国家自然科学基金委和浙江省自然科学基金委的资助。
https://www.nature.com/articles/s41467-023-42794-2


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