西安交大材料学院新能源课题组在有机正极材料方面取得系列进展

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西安交大材料学院新能源课题组在有机正极材料方面取得系列进展

来源：西安交通大学 2024-11-21

导读：有机电极材料由于可以摆脱对过渡金属元素的依赖，越来越受到科研人员的关注。其中PTCDA具有苝和外周富氧原子组成的分子结构，具有较高的电子电导。然而，PTCDA同大多数有机电极材料一样，面临着在有机电解液中的严重溶解及穿梭效应，“毒化”活泼的锂金属负极，最终严重影响电池的循环性能和库仑效率。更重要的是，该溶解−沉淀过程阻碍了对电极氧化还原反应及溶剂共嵌入等基础科学问题的研究。因此，为了解决这些问题，理想的方案是合理设计电解液，从抑制PTCDA的本征溶解角度实现准固态转换，为简化氧化还原反应机理、提高电池性能和基础科学问题的探索奠定基础。

近日，西安交大材料学院金属材料强度国家重点实验室微纳中心薛伟江教授课题组采用N,N-二甲基三氟甲烷磺酰胺（N,N-dimethyl-trifluoromethanesulfonamide，DMTMSA）作为溶剂，利用DMTMSA弱溶剂化和金属锂的良好兼容性等特点，设计了1 M LiFSI/DMTMSA电解液有效抑制了PTCDA的溶解，成功实现了该材料的准固态转换。与使用醚基电解液时能量效率（< 90%）逐步下降相比，采用磺酰胺基电解液获得了高达95%的高且稳定的能量效率，这源于准固态转换更快的动力学。此外，磺酰胺基电解液在300次循环后中实现了优异的循环性能（容量保持率为~95.8%）。密度泛函理论计算和分子动力学模拟表明，DMTMSA溶剂共插层不太可能发生在PTCDA本体中，而可能存在于正极−电解质界面。这项工作为长寿命锂-有机电池的电解液设计提供了策略，还探究了此类正极的动力学和溶剂共嵌入等基础科学问题。

以上工作成果以《磺酰胺电解液实现锂电有机正极的准固态转化与快速氧化还原动力学》（Quasi-Solid-State Conversion with Fast Redox Kinetics Enabled by a Sulfonamide-Based Electrolyte in Li−Organic Batteries）为题发表在《美国化学学会·纳米》（ACS Nano）上。该论文独立第一作者为西安交通大学材料学院在读大四本科生蔡皝。西安交通大学金属材料强度国家重点实验室和微纳中心为第一通讯单位，微纳中心薛伟江教授为通讯作者，景德镇陶瓷大学田传进教授为共同通讯作者。西安交通大学材料学院周健教授、在读博士生崔新科、能动学院在读本科生张裕欣、电气学院在读本科生陈欣然、西安交通大学第二附属医院在读本科生樊凌寒为论文共同作者。该工作还得到了西安交通大学材料学院微纳中心和分析测试中心的鼎力支持。

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来源：西安交通大学 2024-11-21