论文DOI：10.1002/anie.202501040
本研究成功合成了一种氧/氮共掺杂的钌单原子催化剂（RuN3O1-C），通过氧介导的氢溢流机制，显著提升了氯乙烯合成的效率和稳定性。该催化剂在超过900小时的长时间运行中表现出优异的性能，为醋酸乙烯氢氯化反应提供了新的催化策略。氯乙烯单体（VCM）的生产主要依赖于汞催化剂，这对环境和健康造成了严重威胁。随着《汞公约》的实施，开发可持续的替代催化剂成为当务之急。钌单原子催化剂（SACs）因其优异的氯激活能力和可控的配位环境而受到关注，但其稳定性差的问题亟待解决。本研究旨在通过调控钌单原子的配位环境，设计一种具有增强活性和稳定性的钌单原子催化剂。通过引入氧掺杂，我们希望实现对钌单原子的电子性质和配位结构的精确调控，从而提高催化剂的性能。材料合成过程：通过顺序氧蚀刻策略合成了氧/氮共掺杂的钌单原子催化剂。首先，通过热聚合含有钌的ZIF-8纳米材料，然后在高温下引入草酸作为氧源，实现对钌单原子配位环境的调控。材料表征与数据分析过程：利用X射线光电子能谱（XPS）、X射线吸收近边结构光谱（XANES）、扩展X射线吸收精细结构光谱（EXAFS）等多种表征手段，详细分析了催化剂的表面化学状态、电子结构和配位环境。理论计算：通过密度泛函理论（DFT）计算，揭示了氧掺杂对钌单原子电子性质的影响，以及氢溢流机制对反应路径和能量障碍的影响。本研究成功开发了一种通过氧介导氢溢流机制显著提升催化剂性能的钌单原子催化剂。这一发现不仅为醋酸乙烯氢氯化反应提供了新的催化策略，也为设计高性能多功能催化剂提供了新的思路。未来的研究将集中在进一步优化催化剂的结构和性能，以及探索其在其他反应中的应用潜力。1. 即将或者已经获得国内外知名大学能源与环境领域工业催化方向博士学位；2. 在主流学术期刊以第一作者发表至少一篇学术论文（影响因子>10），具备较高英文写作能力，较强的独立开展科研工作的能力，年龄原则上不超过35周岁；1. 聘期为2至3年，工资及福利待遇按浙江大学博士后相关规定执行，税前35-40万。2. 对于优秀博士后候选者，课题组承诺在享受以上待遇基础上，另外提供具有竞争力的附加奖励。3. 可以租住学校提供的单身或者家庭式博士后公寓，并解决子女入学入园等问题，同时享受浙江大学正式员工五险一金、定期体检、租房补贴等福利待遇。4. 工作业绩突出、满足研究院公开招聘科研人员任职条件者，出站后可直接聘用到浙江大学衢州研究院科研岗位工作，享有相应引进人才待遇：安家补助、购房补贴（共160万元）和人才津贴等。文献详情：
Oxygen-Mediated Hydrogen Spillover Promotes Stable Synthesis of Vinyl Chloride on Ru Single-Atom Catalysts
Yurui Fan, Haomiao Xu, Mingming Wang, Zhisong Liu, Hongyuan Qi, Wenjun Huang, Lei Ma, Feng Yu, Zan Qu, Pengfei Xie, Bin Dai, Naiqiang Yan
Angew. Chem. Int. Ed. 2025
https://doi.org/10.1002/anie.202501040
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